Bei einer erneuten Romreise im Jahr 732 wurde Bonifatius von Papst Gregor zum Erzbischof ernannt. Damit war, wie schon gesagt, damals das Recht verbunden, Bischöfe zu ernennen und abzusetzen und auch neue Bistümer zu gründen.

 Als Bonifatius ins Frankenreich zurückkehrte, wollte er sofort davon Gebrauch machen, doch hatte er wiederum die amtierenden Bischöfe und den – größtenteils mit ihnen verwandten und verbundenen – Adel gegen sich. Diesmal konnte Karl Martell ihn auch kaum unterstützen, da er die Hilfe der Adeligen für die Maurenabwehr – die Schlacht bei Poitiers fällt ja ins gleiche Jahr – brauchte.

 Bonifatius wandte sich nun an seine angelsächsischen Landsleute mit der Bitte um Unterstützung. Einige kamen ins Frankenreich, ohne allerdings durchgreifende Maßnahmen ergreifen zu können.

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 So verließ Bonifatius seinen bisherigen Wirkungsbereich und ging nach Bayern, das damals ein Vasallenstaat des Frankenreichs war. In Herzog Odilo fand er einen Unterstützer für seine Pläne. Zunächst war er dort als Prediger tätig, nachdem der Papst bei seiner dritten Romreise 737 ihn zum päpstlichen Legaten ernannt hatte und ihm nochmals ausdrücklich das Recht zur Zurückweisung von Bischöfen und Priestern zugestanden hatte, kehrte er, begleitet von zwei weiteren Landsleuten, den Brüdern Willibald und Wunibald, nach Bayern zurück.

 In Bayern gab es zwar, da es einst zum römischen Reich gehört hatte, schon Bistümer, doch war etwa Regensburg damals von Wanderbischöfen geleitet, die nicht nur keinen festen Bischofssitz hatten, sondern auch wenig Interesse an einer organisierten Seelsorge zeigten. Bonifatius setzte dort sowie in Salzburg und Freising neue, feste Bischöfe ein und gründete das seit langem verwaiste Bistum Passau neu.

 Er verzichtete allerdings auf die Ernennung eines Erzbischofs in Bayern, was vor allem Karl Martell gefallen musste, da so der Einfluss des Frankenreichs auf Bayern bestehen blieb, während ein eigener Erzbischof und damit eine selbständige bayrische Kirche auch die wiederholten Versuche der Bayernherzöge, vom Reich unabhängig zu werden, bestärkt hätte.

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